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低成本正极材料在钠离子电池中的研究和改性

【摘要】:风能、太阳能、潮汐能等可再生能源的蓬勃发展为解决化石能源危机带来了希望,利用二次电池作为电能存储系统以解决可再生能源的不稳定问题,是可再生能源利用的关键技术之一。尽管锂离子电池具有能量密度高、循环使用寿命长等特点,但受到锂资源匮乏因素影响,锂离子电池较难大规模应用于储能系统中。钠资源储量丰富、分布广泛、价格优势明显,近年来钠离子电池受到广泛关注。为弥补钠离子半径大等理化性质带来低电压平台和能量密度的缺点,在维持低成本前提下,尽可能提高能量密度是钠离子电池的研究热点。本论文研究了低价格过渡金属氧化物在钠离子电池中应用时的的电化学行为,主要研究内容如下:研究了不同颗粒尺寸和形貌对V_2O_5嵌钠反应的影响关系,我们发现,V_2O_5电化学性能主要受材料内部Na~+扩散长度、材料晶体结构以及电极内电子导电能力等因素的影响。实验结果表明,采用超声分散法合成的V_2O_5纳米棒具有能量密度高、循环性能好等特点。在50mAg~(-1)电流密度下,200次循环后能量密度为278mWhg~(-1),且倍率性能良好。进一步对循环中相变过程的研究结果表明,V_2O_5在1-4V进行充放电时存在两个相变,第一个是不可逆相变,出现在对钠电势1.95V处,相变后生成α’-NaV_2O_5;第二个是可逆相变,氧化峰和还原峰分别位于对钠电势1.85V和1.35V处。采用Na_2CO_3为原料合成NaFeO_2。比较了NaFeO_2在不同种类电解质中的电化学性能,研究结果表明,在醚类电解质中,NaFeO_2材料的容量最高、循环性能最好,50次循环后的放电容量保持率由原来的20%提高到60%。结合EIS和XRD实验结果,我们发现,Fe~(4+)被碳酸酯类电解质还原反应生成Fe~(3+)是造成材料在碳酸酯类电解质中衰减的主要原因。研究了R-MnO_2在钠离子电池中的电化学行为,结果表明,随着首次钠离子的嵌入,R-MnO_2相变为O’3-NaMnO_2,而在充电过程中随着钠离子的脱出,O’3-NaMnO_2相变为钠八面体配位与锰八面体配位共边的,随后的反应将在这两者之间进行。使用离子液体为电解质时,R-MnO_2正极材料50次循环后的容量保持率可提高到75.9%。我们还研究了粘结剂对R-MnO_2电化学性能的影响,发现使用海藻酸钠代替PVDF作为粘结剂时,可以有效提高材料的容量保持率。

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