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基于铜/锰氧化物的化学链燃烧载氧体制备与特性研究

【摘要】:化学链燃烧是在降低CO_2捕集成本方面很有潜力的一种新型燃烧技术,借助金属氧化物(载氧体)将燃烧中的氧化还原反应分开进行,从而实现CO_2的分离。本文围绕化学链燃烧中的铜基和锰基载氧体,分别从铜基载氧体团聚的抑制、天然锰矿石反应性能的提高、双流化床的连续运行测试以及未燃尽气体的处理等方面进行了实验研究。铜基载氧体的主要问题是高温时易发生团聚烧结,导致流化状况变差,甚至停止流化。本文提出通过添加水泥的机械混合法制备载氧体的新方法,该方法制备过程简单,且便于批量制备载氧体。实验结果表明水泥改性法抑制铜团聚的效果明显,而且活性和稳定性依然很高,在化学链燃烧载氧体制备领域提出了一种简便快捷的制备铜基载氧体的方法,并对惰性载体抑制团聚的机理进行了探讨与检验。通过在天然锰矿石中引入铜离子的方法,提高其吸氧释氧性能和还原反应活性,实验表明0.5-2wt.%的铜浸渍量即可将锰矿石与CO的反应性能提高2-100倍,大大提高了锰矿石作为化学链燃烧载氧体的反应性能。通过BET、XRD和SEM等分析表明,活性提高归因于铜离子的拓孔作用及铜锰化合产物的催化作用。在双流化床实验台中进行了连续运行实验来考察未改性锰矿石和铜改性锰矿石的吸氧释氧特性以及与CO的长期反应活性及破碎磨损特性,实验表明锰矿石载氧体在改性前后的反应活性稳定。锰矿石的抗磨损性能不受铜浸渍的影响,连续运行初期磨损率较高,随后迅速降低并趋于稳定,磨损率为0.13wt.%/h。针对化学链燃烧中未燃尽气体的转化问题,提出了低温化学链和直接化学链的解决方案,并利用水泥改性氧化铜和铜改性锰矿石作为载氧体,考察了载氧体在低温条件下的反应活性。实验证明,两种载氧体在低温(300-400oC)条件下仍有很高的反应活性,可以在低温且不使用过量纯氧的情况下显著提高未燃尽气体的转化率。

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