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水溶性纳米异质结构的合成和性质研究

【摘要】:纳米异质结构能够集成各个结构基元的性质,同时由于各基元连接引起的物质和能量流动,可实现对原子和电子结构的调制,从而获得新的功能。纳米异质结构的设计合成是一个充满机遇和挑战的新兴领域,一方面,需要对以往合成的纳米异质结构进一步优化以更加精确地调控尺寸和形貌等参数,同时对他们的原子和电子结构进行深入研究,尤其是在反应环境下的原位监测;另一方面,在理解界面原子排列和电子结构调制的基础上,拓展新颖的纳米异质结构以丰富可研究对象;对于近年来发展起来的二维纳米材料,基于它们的纳米异质结构还有待进一步深入研究,需要开展相应的实验和理论相结合的探索研究。针对以上问题,本论文讨论了水溶性纳米异质结构的合成策略和界面性质。 本文包括以下几点主要内容: 一.以甲酰胺为溶剂,合成了一系列高质量的水溶性纳米晶,所得产物具有结晶性好、尺寸均匀等优点;它们包括Au、Pd、Pt单金属纳米晶,PdCu、PtCu合金纳米晶,CdS,Bi2Se3,AgBiS2,CdSe等硫化物和硒化物纳米晶;这些产物可以在水中稳定分散,直接进行水相应用 二.针对现有的一维——零维钯-氧化铁纳米异质结,采用上述甲酰胺溶剂体系,实现钯的尺寸控制和连续调控;这个良好的模型催化剂体系可以在室温和水相体系中有效地催化溴苯和苯硼酸的Suzuki耦联反应;通过比较真空与液相环境下的催化剂的电子结构,发现液相原位检测对深入理解构效关系提供很大的帮助 三.发展了一系列基于二维纳米材料的异质结构,例如新颖的二维——零维(硒化铋——硫化镉),二维——一维纳米异质结构(CdS-ZnIn2S4);在这些结构中,晶体取向可以得到严格控制,其性能相比单个基元有很大提高;我们仔细的表征了这些新结构的晶体结构和催化性能;理论计算模拟揭示了这些纳米异质结构的界面原子排布并解释了形貌演化的内在机制和性能提升的根源。 本文主要利用密度泛函理论计算的工具,结合原位检测手段,对纳米异质结构的合成及性能进行了广泛探索,并在此基础上以理论与实验结合的方法深入研究了生长机理和构效关系。

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