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以煤为燃料的化学链燃烧铁基载氧体特性研究

【摘要】:化学链燃烧借助中间载氧体将传统的燃烧分解为两步氧化还原反应,具有CO2内分离的本质特性,因而在降低CO2捕集能耗方面具有优势。本文围绕以煤为燃料化学链燃烧中的铁基载氧体,分别从气固反应机理、载氧体的开发与测试、煤与载氧体的相互作用三个方面进行了研究。 在气固反应机理方面,利用表面光滑平整的铁多晶片代替传统的多孔颗粒,借助扫描电镜观察了Fe氧化过程产物层生长过程。研究表明,氧化产物以岛状-层状的混合模式生长,其表观形貌呈三维岛状,表明离子在不停地扩散,同时在反应物表面生成一层较薄(≤100)的产物层;反应温度及气体浓度是影响产物层微观形貌的重要因素;产物层的微观形貌直接影响了化学反应动力学特性。建立了速率方程理论,将微观产物层的生长与宏观的反应动力学联系起来。 基于气固反应离子扩散机理,通过在天然钛铁矿中引入外来离子(K+、Na+、Ca2+)提高了还原活性,15%K改进钛铁矿的活性提高约7倍,解决了钛铁矿应用的瓶颈问题,开发了一种适合以煤为燃料化学链燃烧的廉价易获得且高活性的载氧体。表征分析表明,活性提高归因于K+、Na+的拓孔作用及其与钛铁矿化合产物的催化作用。为了测试新开发钛铁矿载氧体的长期反应特性,设计并搭建了双回路三流化床冷热态实验台。冷态下气固流动特性的测试验证了反应器结构设计的可行性。在热态回路1的双流化床反应器中测试了原始与10%K改进钛铁矿的长期(140h)反应特性,证明了改进钛铁矿的优越性。进一步实现了以褐煤半焦为燃料的化学链燃烧过程,碳捕集效率达到95.2%以上,含10%K改进钛铁矿的床料对应的CO转化率高达93%。 针对热态运行中发现的问题,在单流化床反应器中补充研究了煤的存在对Fe基载氧体性能以及反应过程的影响规律。实验表明,煤热解挥发分烃类会与载氧体发生还原反应,引起烧结与积碳;煤灰中的活性成分Fe2O3、CaSO4具有载氧体的功能,煤灰(除主要成分为CaSO4的煤灰)在载氧体表面的沉积及其与载氧体的化合会降低载氧体的活性,并造成烧结团聚;褐煤的分层与破碎磨损共同影响了煤气化合成气的转化率,为提高合成气转化率,需提高流化气速或选用高活性的载氧体。

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